Mereka tetap bersama sampai kematian de Castro pada tanggal 5 November 2012. Mário dan Alcina memiliki empat anak, dan seorang Katolik yang taat.
Nama belakang Zagallo dieja Zagalo hampir sepanjang kariernya, termasuk oleh dirinya sendiri, hingga ia mengatakan kepada seorang reporter pada tahun 1990-an bahwa nama belakangnya di akta kelahirannya adalah Zagallo.
Dia juga satu-satunya penyerang Brasil pemenang Piala Dunia yang dikenal dengan nama belakangnya.
Pada Juli 2022, Mario Zagallo dirawat di rumah sakit karena infeksi saluran pernapasan. Pada Agustus 2023, ia dirawat di rumah sakit selama 22 hari karena infeksi saluran kemih.
Setelah dirawat di rumah sakit sebentar di Rio de Janeiro, dia meninggal pada usia 92 tahun karena kegagalan banyak organ.
Sebelum meninggal 5 Januari 2024, Zagallo adalah pemain Brasil terakhir yang masih hidup yang berpartisipasi dalam final Piala Dunia 1958.